Também conhecido como “o Bolonhês”, foi o segundo filho de d. Afonso II. No seu reinado, ocorreu a conquista definitiva do Algarve, anteriormente um reino mouro. Entre suas atuações, destacam-se: união do reino de Portugal; transferência da capital de Coimbra para Lisboa, fortificando-a com a edificação de torres, e a convocação das Cortes em Leiria, das quais participaram, pela primeira vez em Portugal, os representantes das municipalidades. Embora casado com Matilde de Bolonha, uniu-se a Beatriz, filha ilegítima de Afonso X de Castela. A bigamia resultou em uma disputa com a Santa Sé, finda a qual d. Afonso III foi declarado interdito, ou seja, proibido de utilizar bens eclesiásticos e de frequentar igrejas e capelas. Seu casamento bígamo foi aceito e legalizado em 1263 e seu filho primogênito, d. Dinis, foi reconhecido como herdeiro.